Ілларіонов закінчив економічний факультет Ленінградського державного університету (ЛДУ). Після закінчення аспірантури 1987 року працював викладачем на кафедрі міжнародної економіки ЛДУ.
1992 року прийшов на державну службу – працював заступником директора Робочого центру економічних реформ при уряді РФ і керівником групи аналізу та планування при голові уряду.
У квітні 2000 року став радником Путіна з економічної політики. Подав у відставку в жовтні 2005 року, звинувативши керівництво країни в русі до авторитаризму.
Із 2006 року займається громадською опозиційною діяльністю. Виступає із критикою нинішнього керівництва РФ.
Зараз живе у США і працює в Інституті Катона.
