Ілларіонов народився в 1961 році в місті Сестрорецьку (це муніципальне утворення у складі Курортного району Санкт-Петербурга). Закінчив економічний факультет Ленінградського державного університету (ЛДУ). Після закінчення аспірантури в 1987 році працював викладачем на кафедрі міжнародної економіки ЛДУ.
У 1992 році прийшов на державну службу – працював заступником директора Робочого центру економічних реформ при уряді РФ і керівником групи аналізу та планування при главі уряду.
У квітні 2000 року став радником Путіна з економічної політики. Подав у відставку в жовтні 2005 року, звинувативши керівництво країни в русі до авторитаризму.
Із 2006 року займається громадською опозиційною діяльністю. Виступає з критикою нинішнього керівництва РФ.
Зараз живе у США і працює в Інституті Катона.